科研进展丨中熵合金高压超导转变温度突破新纪录

研究团队采用金刚石对顶砧对TaNbHfZr样品进行施压，在PPMS中采用四电极的方式测量了TaNbHfZr在高压下电阻随温度的演变，如图1(a)-(c)所示。可以看到在整个压力区间(1.8至157.2 GPa)，超导转变温度先从8.5 K(@ 1.8GPa)增加至15.3 K (@71.6 GPa)，随后降低至9.3 K (@ 157.2 GPa), 呈现出“钟罩型”的超导相图。如图1(d)-(f)所示通过Ginzburg-Landan公式对上临界磁场进行拟合，可以发现在1.8至31.2 GPa的范围内，上临界磁场对压力并不是很敏感，但随着压力进一步升高，上临界磁场逐渐减小至2.6 T (@ 155.9 GPa)。

图1 (a) 1.8 至43.5 GPa下TaNbHfZr体系温度依赖的电阻测量结果。(b) 1.8 至43.5 GPa电阻测量的局部示意图。(c) 45.8 至157.2 GPa下TaNbHfZr的温度依赖的电阻测量结果。(d) 9.1 GPa下电阻随施加磁场的演变。(e) 上临界磁场的拟合结果。(f) 压力依赖的上临界磁场的拟合结果

虚晶近似(Virtual crystal approximation, VCA)是一种十分简化的模拟方式，在高熵合金材料的研究中扮演着特别重要的角色。研究人员采用该方式对中熵合金材料TaNbHfZr进行理论建模，并结合Allen-Dynes修正的McMillan公式对体系在不同压力下的超导转变温度进行了模拟。如图2所示，可以看到计算结果同实验具有相同的趋势。随后通过详细的声子结构与电子结构计算发现，声子频率出现蓝移，使得声子特征频率随着压力的升高而升高。而费米能级处的态密度与电声耦合强度随着压力的升高而减小。结合McMillan公式，研究人员认为这两种不同的演变方式之间的竞争使得体系出现了“钟罩型”相图。

图2 (a) 实验测量(红色)及理论计算的TaNbHfZr体系超导转变温度随压力的演变。(b) 计算得到的声子特征频率与电声耦合强度随压力的演变

图3 (a) 0GPa, (b) 50 GPa及(c) 155 GPa下TaNbHfZr体系声子谱及声子态密度。(d)-(f)为与之对应的电子结构及电子态密度

该工作由中国科学院物理所、松山湖材料实验室、北京信息科技大学等单位共同完成，中国科学院物理所吴李昀虓(实验测量)、松山湖材料实验室司建国(理论模拟)、北京信息科技大学管诗雪(样品制备)为本文的共同一作，中国科学院物理所的于晓辉、洪芳、刘淼(松山湖材料实验室)为共同通讯作者。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院基金等项目的大力支持。